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科學(xué)研究
科研進(jìn)展

廣州能源所在生物質(zhì)衍生分子高值化催化劑調(diào)控研究方面取得進(jìn)展

文章來(lái)源:生物質(zhì)催化轉(zhuǎn)化科研團(tuán)隊(duì)  |  發(fā)布時(shí)間:2025-04-29  |  【打印】 【關(guān)閉

  

木質(zhì)纖維素生物質(zhì)是唯一可再生的碳資源,利用多相催化體系將木質(zhì)纖維素衍生分子催化轉(zhuǎn)化為高值化學(xué)品是實(shí)現(xiàn)能源供給多樣化的重要途徑,其中高效催化劑的設(shè)計(jì)開(kāi)發(fā)和選擇性調(diào)控是核心問(wèn)題。近日,廣州能源所生物質(zhì)催化轉(zhuǎn)化科研團(tuán)隊(duì)在木質(zhì)纖維素衍生醛/酮還原胺化催化劑調(diào)控方面取得進(jìn)展。

生物質(zhì)衍生醛/酮的還原胺化反應(yīng)是一種極具前景的綠色合成途徑,可用于高效制備高附加值伯胺。然而,該反應(yīng)的復(fù)雜反應(yīng)網(wǎng)絡(luò)導(dǎo)致伯胺選擇性調(diào)控成為長(zhǎng)期存在的關(guān)鍵挑戰(zhàn)。一方面,還原胺化過(guò)程涉及多步加氫和氨解反應(yīng)的競(jìng)爭(zhēng),因此催化劑對(duì)氫物種的活化能力及其選擇性調(diào)控至關(guān)重要;另一方面,盡管Schiff堿被廣泛認(rèn)為是伯胺生成的關(guān)鍵中間體,但其后續(xù)轉(zhuǎn)化機(jī)制仍缺乏系統(tǒng)性研究,特別是Schiff堿在催化劑表面的吸附構(gòu)型、活性位點(diǎn)特性,以及其與反應(yīng)體系中NH3和H2的協(xié)同作用機(jī)制目前尚未得到深入闡釋。

針對(duì)上述問(wèn)題,生物質(zhì)催化轉(zhuǎn)化科研團(tuán)隊(duì)在前期研究的基礎(chǔ)上,通過(guò)一種“自上而下”的再分散方法(Chinese Journal of Catalysis 2024,58,237)制備了不同載量的Pt/TiO2納米簇催化劑,可作為模型體系研究金屬電子態(tài)和納米簇間距對(duì)催化性能的影響。研究表明,通過(guò)改變Pt納米簇的表面密度限制其上活化氫的溢流強(qiáng)度,可抑制過(guò)度加氫反應(yīng)的發(fā)生;同時(shí),揭示了Schiff堿在Pt/TiO2納米簇催化劑上的有效吸附位點(diǎn) (圖1),即鄰近Pt納米簇的表面Ti4+位點(diǎn);且指出,由于Pt納米簇間距較大的催化劑上這一位點(diǎn)更加豐富,促進(jìn)了Schiff堿的轉(zhuǎn)化,從而導(dǎo)致低載量的Pt/TiO2納米簇表現(xiàn)出比高載量催化劑更高的伯胺產(chǎn)率。研究進(jìn)一步結(jié)合動(dòng)力學(xué)研究和理論計(jì)算,闡明了Pt/TiO2 納米簇催化劑上中間體轉(zhuǎn)化的競(jìng)爭(zhēng)性反應(yīng)機(jī)理(圖2)。


圖1. 中間體Schiff堿的吸附位點(diǎn)研究


圖2. 中間體Schiff堿轉(zhuǎn)化為糠胺的反應(yīng)機(jī)理示意圖


該研究得到中國(guó)科學(xué)院基礎(chǔ)研究領(lǐng)域青年團(tuán)隊(duì)項(xiàng)目、國(guó)家自然科學(xué)基金青年基金項(xiàng)目等資助。相關(guān)研究成果以Efficient Reductive Amination of Furfural to a Primary Amine on a Pt/TiO2 Catalyst: A Manifestation of the Nanocluster Proximity Effect為題發(fā)表于ACS Catalysis。

論文鏈接:https://doi.org/10.1021/acscatal.4c07187

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