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氫能作為終極清潔能源可有效規(guī)避溫室效應(yīng)，近年來化學(xué)鏈制氫 (CLHP) 作為一種高效靈活的能源轉(zhuǎn)化與制備平臺(tái)獲得廣泛關(guān)注，但該技術(shù)對(duì)載氧體的選擇具有十分嚴(yán)格的要求，需同時(shí)具備較高的氧容量、可調(diào)控的反應(yīng)活性并在苛刻工況下依然能保持結(jié)構(gòu)完整。

載氧體在晶格氧釋放和恢復(fù)過程中發(fā)生燒結(jié)、團(tuán)聚和失活，是制約化學(xué)鏈工藝大規(guī)模工業(yè)化的主要原因之一。載氧體發(fā)展至今，其結(jié)構(gòu)從簡(jiǎn)單的宏觀機(jī)械混合逐漸趨向于微觀納米調(diào)控，由此提升活性和穩(wěn)定性。核殼結(jié)構(gòu)載氧體具備優(yōu)異的熱穩(wěn)定性和機(jī)械強(qiáng)度，能有效避免活性組分浸出。然而，惰性組分的引入不可避免地降低了載氧體的活性，且針對(duì)多級(jí)載氧體晶格氧的遷移轉(zhuǎn)化以及金屬離子的運(yùn)動(dòng)過程仍缺乏系統(tǒng)的研究。如何精準(zhǔn)調(diào)控、平衡載氧體活性和穩(wěn)定性之間的“蹺蹺板”問題，已成為亟待解決的關(guān)鍵問題。

針對(duì)這一問題，廣州能源研究所新興固廢高值循環(huán)研究中心廢棄物處理與資源化利用科研團(tuán)隊(duì)黃振研究員和東北石油大學(xué)化學(xué)化工學(xué)院李翠勤教授創(chuàng)新性設(shè)計(jì)并合成了系列具有精準(zhǔn)外殼厚度、納米級(jí)限域的多級(jí)核殼結(jié)構(gòu)載氧體Fe₂O₃@SiO₂，深入探究惰性載體厚度與空間結(jié)構(gòu)對(duì)載氧體穩(wěn)定性與傳質(zhì)速率的雙重影響機(jī)制，旨在尋求化學(xué)鏈制氫過程中活性與穩(wěn)定性的動(dòng)態(tài)平衡。研究結(jié)果表明，薄殼層 (70 nm) 展現(xiàn)出卓越的循環(huán)穩(wěn)定性，連續(xù)30次氧化還原循環(huán)性能保持穩(wěn)定；而厚殼層 (200 nm) 因反應(yīng)過程中生成大量的惰性Fe₂SiO₄導(dǎo)致快速失活。研究還利用聚焦離子束-透射電子顯微鏡（FIB-TEM）結(jié)合原位透射電子顯微鏡（in-situ TEM）直觀揭示了惰性SiO₂殼層的限域作用，有效抑制了Fe₂O₃的團(tuán)聚行為。這種獨(dú)特的核殼結(jié)構(gòu)與可控殼層厚度為具有空間結(jié)構(gòu)的高效長壽命載氧體的設(shè)計(jì)合成提供新思路。

Fe₂O₃@SiO₂核殼結(jié)構(gòu)載氧體氧化還原活性和穩(wěn)定性之間的“蹺蹺板”問題

Fe₂O₃@SiO₂核殼結(jié)構(gòu)載氧體的合成和結(jié)構(gòu)表征

Fe₂O₃和Fe₂O₃@SiO₂ (FS) 的制氫性能和循環(huán)穩(wěn)定性研究

該研究得到國家自然科學(xué)基金、廣東省基礎(chǔ)與應(yīng)用基礎(chǔ)研究基金等項(xiàng)目的資助。相關(guān)研究成果以Nanoconfinement-Engineered Iron-Based Redox Catalysts: Precise Shell Thickness Gradients Enhanced Durability of Chemical Looping Hydrogen Production為題發(fā)表于Journal of Energy Chemistry。

論文鏈接：https://doi.org/10.1016/j.jechem.2025.05.005

?動(dòng)態(tài)還原過程-釋放晶格氧內(nèi)部活性組分體積收縮

動(dòng)態(tài)氧化過程-恢復(fù)晶格氧內(nèi)部活性組分體積膨脹